【摘要】:多巴胺(Dopamine,DA)是人類生理系統(tǒng)中啟動神經元信號傳導的神經遞質之一,其代謝異常會導致嚴重的神經系統(tǒng)變性疾病,人體內神經遞質的代謝水平在納摩爾級別,因此開發(fā)一種DA高效、靈敏的分析診斷技術至關重要。微電極具有尺寸小、電化學穩(wěn)定等優(yōu)點,在電分析檢測生物小分子領域具有獨特的優(yōu)勢。相比金屬纖維和傳統(tǒng)的碳纖維材料,石墨烯纖維(Graphene Fiber,GF)具有比表面積大、結構可控、導電性高、穩(wěn)定性和生物相容性好、機械強度高等優(yōu)勢,在電化學生物傳感器中有著良好的應用前景。


本文以GF為基底,通過雜原子摻雜和陣列結構設計開發(fā)了兩種柔性功能化GF微電極,構建了超靈敏檢測DA的電化學傳感系統(tǒng),探索了體液、神經細胞的應用研究。


本文的研究內容主要包括兩個方面:


(1)為了功能化GF并探索微流控技術在微量體液的檢測應用。以氧化石墨烯納米片為結構單元,植酸(Phytic Acid,PA)為磷源,采用濕法紡絲制備得PA摻雜GF。通過溶劑熱、高溫熱解,在磷摻雜(Phosphor doping)GF微電極上生長了四氧化三鈷納米線陣列(Cobalt tetroxide Nano Wire Array,Co_3O_4 NWA)。Co_3O_4 NWA大的比表面積和好的催化活性以及P-GF微電極良好的導電載體,使微電極展現(xiàn)出對DA良好的電催化活性,靈敏度達17.5μA cm~(-2)μM~(-1),檢出限低至0.4μM。鑒于微流控芯片易集成的優(yōu)點,制備一種電化學微流控傳感芯片,實現(xiàn)微量尿液中DA的靈敏檢測。


(2)為了進一步提高GF對DA電催化活性并探索神經細胞的檢測應用。以GF作為基底材料,通過溶劑熱、低溫磷化兩步得到磷化鈷納米線陣列(Cobalt Phosphide Nano Wire Array,Co P NWA)修飾GF微電極(Co P NWA/GF)。結果表明,在最優(yōu)條件下,靈敏度達21.4μA cm~(-2)μM~(-1),檢出限低至0.024μM。該微電極實現(xiàn)了人體尿液和血清中DA的靈敏檢測并原位檢測到在一定K~+濃度刺激下人神經瘤細胞SHSY-5Y釋放DA的電流信號,為神經系統(tǒng)性疾病的快速診斷與檢測提供了新的途徑。